固定电势法计算 OER
模拟恒电势的催化反应过程,需要配合溶剂模型使用。 更详细的视频教程可以从官网获取。 整个计算流程有以下几步:
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方式一:
step1: 催化剂模型构建+固定电势法结构优化(晶格优化+原子弛豫) → 总能;
step2: 中间体模型构建+固定电势法结构优化(原子弛豫)→ 总能 → 零点能计算;
step3: 气体分子模型构建+结构优化(原子弛豫)→ 总能 → 零点能计算;
step4: 查表得到熵值(例如NIST-JANAF Thermochemical Tables);
step5: 计算吉布斯自由能。
方式二:
step1: 催化剂模型构建+结构优化(晶格优化+原子弛豫) → 固定电势法自洽计算 → 总能;
step2: 中间体模型构建+结构优化(原子弛豫)→ 固定电势法自洽计算 → 总能 + 零点能计算;
step3: 气体分子模型构建+结构优化(原子弛豫)→ 自洽计算 → 总能 + 零点能计算;
step4: 查表得到熵值;
step5: 计算吉布斯自由能。
以 C3N 掺杂 Co 原子吸附 OH-为例子(方式二-step2)。构建吸附模型结构并进行后续计算,点击组件
→系统组件
→ 拖拽结构优化
和自洽计算
组件到工作流区域 → 添加从结构导入
到结构优化
再到自洽计算
的连线。其中结构导入
组件中导入的是 C3N 掺杂 Co 原子吸附 OH-的结构。
![](/en/assets/images/图片44-bd826b71136aed0990cfb2c0bcfdc577.png)
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自洽计算时考虑溶剂效应,并进行一些设置。在此基础上,还需要开启离子浓度设置和固定电势计算。
![](/en/assets/images/图片64-2f917d807ddb9c5a70fbb16aefbcbbed.png)
关于固定电势计算需要注意:
- 设置目标电极电势,这里是以标准氢电极为参考系,即相对标准氢电极的值;
- 收敛情况不好时可以适当增加
mix_Q
和drho_pulay
值;
计算时可以拖拽多个自洽计算组件到工作流区,为不同的自洽计算组件分别设置不同的电极电势。后续的其他计算的操作,与溶剂模型计算中相同。
最后从各个组件中提取数据根据公式计算吉布斯自由能。