Appendix I: features Wiki
本节简要介绍 PWMLFF 中使用的特征。同时还列出了相关文献，供读者参考。
特征（或描述符）是描述原子局部环境的量。它们需要保持平移、旋转和置换对称性。特征通常用作各种回归器（线性模型、神经网络等）的输入，这些回归器输出原子能量和力。
特征是空间坐标的可微函数，因此可以计算力：
F i = − d E t o t d R i = − ∑ j , α ∂ E j ∂ G j , α ∂ G j , α ∂ R i \mathbf{F_i} = - \frac{d E_{tot}}{d \mathbf{R_i}} = - \sum_{j,\alpha} \frac{\partial E_j}{\partial G_{j,\alpha}} \frac{\partial G_{j,\alpha}}{ \partial \mathbf{R_i}} F i = − d R i d E t o t = − j , α ∑ ∂ G j , α ∂ E j ∂ R i ∂ G j , α 其中，j j j α \alpha α
注意：特征需要满足旋转、平移和置换不变性。
给定一个中心原子，利用分断余弦函数来描述其局部环境。通过下面的图表，可以大致了解它们的原理。
我们首先定义分段余弦函数，分别用于两体和三体特征。给定内部和外部截断 R i n n e r R_{inner} R inn er R o u t e r R_{outer} R o u t er M M M h h h i i i j j j R i j R_{ij} R ij
ϕ α ( R i j ) = { 1 2 cos ( R i j − R α h π ) + 1 2 , ∣ R i j − R α ∣ < h 0 , otherwise \phi_\alpha (R_{ij}) =
\begin{cases}
\frac{1}{2}\cos(\frac{R_{ij}-R_{\alpha}}{h}\pi) + \frac{1}{2} &, |R_{ij} - R_{\alpha}| < h \\
0 &, \text{otherwise} \\
\end{cases} ϕ α ( R ij ) = { 2 1 cos ( h R ij − R α π ) + 2 1 0 , ∣ R ij − R α ∣ < h , otherwise 其中
R α = R i n n e r + ( α − 1 ) h , α = 1 , 2 , . . . , M R_{\alpha} = R_{inner} + (\alpha - 1) h,\ \alpha = 1,2,...,M R α = R inn er + ( α − 1 ) h , α = 1 , 2 , ... , M 中心原子 i i i 两体特征 表达式为
G α , i = ∑ m ϕ α ( R i j ) G_{\alpha,i} = \sum_{m} \phi_{\alpha}(R_{ij}) G α , i = m ∑ ϕ α ( R ij ) 而 三体特征 表达式为
G α β γ , i = ∑ j , k ϕ α ( R i j ) ϕ β ( R i k ) ϕ γ ( R j k ) G_{\alpha\beta\gamma,i} = \sum_{j,k} \phi_{\alpha}(R_{ij}) \phi_{\beta}(R_{ik}) \phi_{\gamma}(R_{jk}) G α β γ , i = j , k ∑ ϕ α ( R ij ) ϕ β ( R ik ) ϕ γ ( R jk ) 其中 ∑ m \sum_{m} ∑ m ∑ m , n \sum_{m,n} ∑ m , n i i i R o u t e r R_{outer} R o u t er
这两个特征通常是成对使用的。
参考文献 ：
Huang, Y., Kang, J., Goddard, W. A. & Wang, L.-W. Density functional theory based neural network force fields from energy decompositions. Phys. Rev. B 99, 064103 (2019)
这两个特征是 Behler-Parrinello 神经网络中首次使用的特征。给定截断半径 R c R_c R c i i i j j j R i j R_{ij} R ij f c f_c f c
f c ( R i j ) = { 1 2 cos ( π R i j R c ) + 1 2 , R i j < R c 0 , otherwise f_c(R_{ij}) =
\begin{cases}
\frac{1}{2}\cos(\frac{\pi R_{ij}}{R_c}) + \frac{1}{2} &, R_{ij} < R_c \\
0 &, \text{otherwise} \\
\end{cases} f c ( R ij ) = { 2 1 cos ( R c π R ij ) + 2 1 0 , R ij < R c , otherwise 中心原子 i i i 两体高斯 特征定义为
G i = ∑ j ≠ i e ( − η ( R i j − R s ) 2 ) f c ( R i j ) G_i = \sum_{j \neq i} e^{(-\eta(R_{ij} - R_s)^2)} f_c (R_{ij}) G i = j = i ∑ e ( − η ( R ij − R s ) 2 ) f c ( R ij ) 其中 η \eta η R s R_s R s
中心原子 i i i 三体高斯 特征定义为
G i = 2 1 − ζ ∑ j , k ≠ i ( 1 + λ cos θ i j k ) ζ e − η ( R i j 2 + R i k 2 + R j k 2 ) f c ( R i j ) f c ( R i k ) f c ( R j k ) G_i = 2^{1-\zeta} \sum_{j,k \neq i} (1+\lambda \cos \theta_{ijk} )^\zeta\ e^{-\eta(R_{ij}^2 + R_{ik}^2 + R_{jk}^2)} f_c (R_{ij}) f_c (R_{ik}) f_c (R_{jk}) G i = 2 1 − ζ j , k = i ∑ ( 1 + λ cos θ ijk ) ζ e − η ( R ij 2 + R ik 2 + R jk 2 ) f c ( R ij ) f c ( R ik ) f c ( R jk ) 其中
cos θ i j k = R i j ⋅ R i k ∣ R i j ∣ ∣ R i k ∣ \cos \theta_{ijk} = \frac{\mathbf{R_{ij}} \cdot \mathbf{R_{ik}}}{|\mathbf{R_{ij}}||\mathbf{R_{ik}}|} cos θ ijk = ∣ R ij ∣∣ R ik ∣ R ij ⋅ R ik η \eta η ζ \zeta ζ λ = ± 1 \lambda = \pm1 λ = ± 1
这两个特征通常是成对使用的。
参考文献 ：
J. Behler and M. Parrinello, Generalized Neural-Network Representation of High Dimensional Potential-Energy Surfaces. Phys. Rev. Lett. 98, 146401 (2007)
在 MTP 中，中心原子 i i i
n i = ( z i , z j , r i j ) \mathbf{n_i} = (z_i, z_j, \mathbf{r_{ij}}) n i = ( z i , z j , r ij ) 定义，其中 z i z_i z i z j z_j z j r i j \mathbf{r_{ij}} r ij
E i ( n i ) = ∑ α c α B α ( n i ) E_i(\mathbf{n_i}) = \sum_\alpha c_\alpha B_\alpha(\mathbf{n_i}) E i ( n i ) = α ∑ c α B α ( n i ) 其中 B α B_\alpha B α c α c_\alpha c α
为了构造基函数，我们引入矩张量 M μ ν M_{\mu\nu} M μν
M μ ν ( n i ) = ∑ j f μ ( ∣ r i j ∣ , z i , z j ) ⨂ ν r i j M_{\mu\nu} (\mathbf{n_i}) = \sum_j f_\mu (|\mathbf{r_{ij}}|,z_i,z_j) \bigotimes_\nu \mathbf{r_{ij}} M μν ( n i ) = j ∑ f μ ( ∣ r ij ∣ , z i , z j ) ν ⨂ r ij 这些矩张量包含径向和角度部分。径向部分可以展开为
f μ ( ∣ r i j ∣ , z i , z j ) = ∑ β c μ , z i , z j ( β ) Q ( β ) ( ∣ r i j ∣ ) f_\mu (|\mathbf{r_{ij}}|,z_i,z_j) = \sum_\beta c^{(\beta)}_{\mu,z_i,z_j} Q^{(\beta)}(|\mathbf{r_{ij}}|) f μ ( ∣ r ij ∣ , z i , z j ) = β ∑ c μ , z i , z j ( β ) Q ( β ) ( ∣ r ij ∣ ) 其中 Q ( β ) ( ∣ r i j ∣ ) Q^{(\beta)}(|\mathbf{r_{ij}}|) Q ( β ) ( ∣ r ij ∣ )
Q ( β ) ( ∣ r i j ∣ ) = { ϕ ( β ) ( ∣ r i j ∣ ) ( R c u t − ( ∣ r i j ∣ ) ) 2 , ( ∣ r i j ∣ ) < R c u t 0 , otherwise Q^{(\beta)}(|\mathbf{r_{ij}}|) =
\begin{cases}
\phi^{(\beta)}(|\mathbf{r_{ij}}|) (R_{cut} - (|\mathbf{r_{ij}}|))^2 &, (|\mathbf{r_{ij}}|) < R_{cut} \\
0 &,\text{otherwise}
\end{cases} Q ( β ) ( ∣ r ij ∣ ) = { ϕ ( β ) ( ∣ r ij ∣ ) ( R c u t − ( ∣ r ij ∣ ) ) 2 0 , ( ∣ r ij ∣ ) < R c u t , otherwise 其中 ϕ ( β ) \phi^{(\beta)} ϕ ( β ) R m i n , R c u t R_{min},R_{cut} R min , R c u t
角度部分由 ⨂ ν r i j \bigotimes_\nu \mathbf{r_{ij}} ⨂ ν r ij r i j \mathbf{r_{ij}} r ij ν \nu ν n i \mathbf{n_i} n i ν \nu ν ν = 0 \nu=0 ν = 0 ν = 1 \nu=1 ν = 1 ν = 2 \nu=2 ν = 2
最后，我们定义矩张量的级数为
l e v ( M μ ν ) = 2 + 4 μ + ν lev(M_{\mu \nu}) = 2 + 4\mu + \nu l e v ( M μν ) = 2 + 4 μ + ν 这是一个经验公式。
参考文献 ：
I.S. Novikov, etal, The MLIP package: moment tensor potential with MPI and active learning. Mach. Learn.: Sci. Technol, 2, 025002 (2021)
在 SNAP 中，不使用高斯基函数。因此不计算两个原子局域环境图之间的距离和核函数。它首先定义一个原子局域环境，然后使用球谐函数（或 4D 球，带有旋转矩阵）来展开原子局域环境。然后使用双谱，使其具有旋转不变性。从某种意义上说，它类似于 MTP，但它使用一种特殊的方法来缩并方向指数，使其具有旋转不变性。它通常与线性回归一起使用。
首先，它定义位于 r \mathbf{r} r i i i δ \delta δ
ρ ( r ) = δ ( r ) + ∑ r k i < R C f C ( r k i ) ω k δ ( r − r k i ) \rho(\mathbf{r}) = \delta({\mathbf{r}}) + \sum_{\mathbf{r}_{ki}\lt R_C}f_C(\mathbf{r}_{ki})\omega_k\delta(\mathbf{r}-\mathbf{r}_{ki}) ρ ( r ) = δ ( r ) + r ki < R C ∑ f C ( r ki ) ω k δ ( r − r ki ) 其中 r k i \mathbf{r}_{ki} r ki i i i k k k ω k \omega_k ω k k k k f C ( r k i ) f_C(\mathbf{r}_{ki}) f C ( r ki ) R C R_C R C
f C ( r ) = 0.5 [ cos ( π r R C ) + 1 ] f_C(\mathbf{r}) = 0.5\left[\cos\left(\frac{\pi r}{R_C}\right)+1\right] f C ( r ) = 0.5 [ cos ( R C π r ) + 1 ] 这个原子局域环境函数的角部分可以用球谐函数展开，球谐函数定义在 l = 0 , 1 , 2 , . . . l = 0, 1, 2, ... l = 0 , 1 , 2 , ... m = − l , − l + 1 , . . . , l − 1 , l m = -l, -l+1, ..., l-1, l m = − l , − l + 1 , ... , l − 1 , l r \mathbf{r} r U m m ′ j ( θ 0 , θ , ϕ ) U^j_{mm^{'}}(\theta_0,\theta,\phi) U m m ′ j ( θ 0 , θ , ϕ )
r ≡ ( x y z ) → ϕ = arctan ( y / x ) θ = arccos ( z / r ) θ 0 = 3 4 π r / r c \mathbf{r} \equiv \begin{pmatrix} x \\ y \\ z \end{pmatrix} \rightarrow \begin{matrix} \phi = \arctan(y/x) \\ \theta = \arccos(z/\mathbf{r}) \\ \theta_0 = \frac{3}{4} \pi \mathbf{r} / \mathbf{r}_{c} \end{matrix} r ≡ x y z → ϕ = arctan ( y / x ) θ = arccos ( z / r ) θ 0 = 4 3 π r / r c 因此，上述原子局域环境函数可以用这些 4D 超球面函数 U m m ′ j ( θ 0 , θ , ϕ ) U^j_{mm^{'}}(\theta_0,\theta,\phi) U m m ′ j ( θ 0 , θ , ϕ ) u m m ′ j u^j_{mm^{'}} u m m ′ j
ρ ( r ) = ∑ j = 0 , 1 2 , 1 , . . . ∞ ∑ m = − j , − j + 1 j ∑ m ′ = − j , − j + 1 , . . . j u m m ′ j U m m ′ j ( θ 0 , θ , ϕ ) \rho(\mathbf{r}) = \sum_{j=0,\frac{1}{2},1,...}^\infin \sum_{m=-j, -j+1}^j \sum_{m^{'}=-j,-j+1,...}^j u^j_{mm^{'}} U^j_{mm^{'}}(\theta_0,\theta,\phi) ρ ( r ) = j = 0 , 2 1 , 1 , ... ∑ ∞ m = − j , − j + 1 ∑ j m ′ = − j , − j + 1 , ... ∑ j u m m ′ j U m m ′ j ( θ 0 , θ , ϕ ) 使用上述原子局域环境函数，可以计算 u m m ′ j u^j_{mm^{'}} u m m ′ j
u m m ′ j = U m m ′ j ( 0 , 0 , 0 ) + ∑ r k i < R C f C ( r k i ) ω k U m m ′ j ( θ 0 ( k ) , θ ( k ) , ϕ ( k ) ) u^j_{mm^{'}} = U^j_{mm^{'}}(0,0,0) + \sum_{\mathbf{r}_{ki}\lt R_C}f_C(\mathbf{r}_{ki})\omega_kU^j_{mm^{'}}(\theta_0(k),\theta(k),\phi(k)) u m m ′ j = U m m ′ j ( 0 , 0 , 0 ) + r ki < R C ∑ f C ( r ki ) ω k U m m ′ j ( θ 0 ( k ) , θ ( k ) , ϕ ( k )) 其中，k k k θ 0 ( k ) , θ ( k ) , ϕ ( k ) \theta_0(k),\theta(k),\phi(k) θ 0 ( k ) , θ ( k ) , ϕ ( k ) i i i k k k u m m ′ j u^j_{mm^{'}} u m m ′ j m , m ′ m, m^{'} m , m ′ u m m ′ j u^j_{mm^{'}} u m m ′ j
F ( j 1 , j 2 , j ) = ∑ m 1 , m 1 ′ = − j 1 j ∑ m 2 , m 2 ′ = − j 2 j ∑ m , m ′ = − j j ( u m m ′ j ) ∗ u m 1 m 1 ′ j 1 u m 2 m 2 ′ j 2 × C j 1 m 1 j 2 m 2 j m C j 1 m 1 ′ j 2 m 2 ′ j m F(j_1,j_2,j) = \sum^j_{m_1,m_1^{'}=-j_1} \sum^j_{m_2,m_2^{'}=-j_2} \sum^j_{m,m^{'}=-j} (u^{j}_{mm^{'}})^{*}u^{j_1}_{m_1m_1^{'}} u^{j_2}_{m_2m_2^{'}} \times C_{j_1 m_1 j_2 m_2}^{jm} C_{j_1 m_1^{'} j_2 m_2^{'}}^{jm} F ( j 1 , j 2 , j ) = m 1 , m 1 ′ = − j 1 ∑ j m 2 , m 2 ′ = − j 2 ∑ j m , m ′ = − j ∑ j ( u m m ′ j ) ∗ u m 1 m 1 ′ j 1 u m 2 m 2 ′ j 2 × C j 1 m 1 j 2 m 2 jm C j 1 m 1 ′ j 2 m 2 ′ jm 这里，C j 1 m 1 j 2 m 2 j m C j 1 m 1 ′ j 2 m 2 ′ j m C_{j_1 m_1 j_2 m_2}^{jm} C_{j_1 m_1^{'} j_2 m_2^{'}}^{jm} C j 1 m 1 j 2 m 2 jm C j 1 m 1 ′ j 2 m 2 ′ jm F ( j 1 , j 2 , j ) F(j_1,j_2,j) F ( j 1 , j 2 , j ) j 1 , j 2 , j j_1,j_2,j j 1 , j 2 , j
这个特征类似于 DP 的嵌入网络。它使用切比雪夫多项式作为基础。
首先，我们将 S ( r i j ) S(\mathbf{r}_{ij}) S ( r ij )
S ( r ) = f C ( r ) r S(\mathbf{r}) = \frac{f_C(\mathbf{r})}{\mathbf{r}} S ( r ) = r f C ( r ) f C ( r ) = { 1 , r < R C 2 1 2 cos ( π r − R C 2 R c − R C 2 ) + 1 2 , R C 2 ≤ r < R C 0 , r > R C f_C(\mathbf{r}) = \Bigg\lbrace{\begin{matrix} 1, \qquad\qquad\qquad \mathbf{r} \lt R_{C_2}\\ \frac{1}{2} \cos(\pi \frac{\mathbf{r} - R_{C_2}}{R_c - R_{C_2}}) + \frac{1}{2}, \quad R_{C_2} \leq \mathbf{r} \lt R_C \\ 0, \qquad\qquad\qquad \mathbf{r} \gt R_C \end{matrix}} f C ( r ) = { 1 , r < R C 2 2 1 cos ( π R c − R C 2 r − R C 2 ) + 2 1 , R C 2 ≤ r < R C 0 , r > R C 这里，R C 2 R_{C_2} R C 2 R C R_C R C r i \mathbf{r_i} r i R C 2 R_{C_2} R C 2 S ( r j i ) S(\mathbf{r}_{ji}) S ( r ji ) i i i g M ( s ) g_M(s) g M ( s ) 深度势能切比雪夫特征 中的切比雪夫多项式 C M C_M C M
g M ( s ) = C M ( 2 R m i n S − 1 ) . g_M(s) = C_M(2R_{min} S - 1). g M ( s ) = C M ( 2 R min S − 1 ) . 这里，R m i n R_{min} R min r \mathbf{r} r
为了构造这样的特征，我们首先计算四个分量的向量：
T M ( k ) = ∑ r j i < R C X ^ j i ( k ) S ( r j i ) g M ( S ( r j i ) ) T_M(k) = \sum_{\mathbf{r}_{ji} \lt R_C} \hat{X}_{ji}(k) S(\mathbf{r}_{ji}) g_M(S(\mathbf{r}_{ji})) T M ( k ) = r ji < R C ∑ X ^ ji ( k ) S ( r ji ) g M ( S ( r ji )) 这里，k = 0 , 1 , 2 , 3 k = 0,1,2,3 k = 0 , 1 , 2 , 3 x , y , z x,y,z x , y , z S S S
{ x j i , y j i , z j i } → { S ( r j i ) , x ^ j i , y ^ j i , z ^ j i } \{ x_{ji}, y_{ji}, z_{ji}\} \rightarrow \{ S(\mathbf{r}_{ji}), \hat x_{ji}, \hat y_{ji}, \hat z_{ji} \} { x ji , y ji , z ji } → { S ( r ji ) , x ^ ji , y ^ ji , z ^ ji } 其中 x ^ j i = X j i r j i , y ^ j i = Y j i r j i , z ^ j i = Z j i r j i \hat x_{ji} = \frac{X_{ji}}{\mathbf{r}_{ji}}, \hat y_{ji} = \frac{Y_{ji}}{\mathbf{r}_{ji}}, \hat z_{ji} = \frac{Z_{ji}}{\mathbf{r}_{ji}} x ^ ji = r ji X ji , y ^ ji = r ji Y ji , z ^ ji = r ji Z ji r j i \mathbf{r}_{ji} r ji
从这些 4D 向量中，我们可以缩并分量索引以得到标量特征：
F ( M 1 , M 2 ) = ∑ k = 0 3 T M 1 ( k ) T M 2 ( k ) F(M_1,M_2) = \sum_{k=0}^3 T_{M_1}(k) T_{M_2}(k) F ( M 1 , M 2 ) = k = 0 ∑ 3 T M 1 ( k ) T M 2 ( k ) 这里，M 1 M_1 M 1 M M M M ⋅ n t y p e ⋅ ( M ⋅ n t y p e + 1 ) / 2 M \cdot n_{type} \cdot (M \cdot n_{type} +1 ) / 2 M ⋅ n t y p e ⋅ ( M ⋅ n t y p e + 1 ) /2 M M M
这个特征类似于 DP-Chebyshev，但我们使用高斯函数代替切比雪夫多项式，并且位置和宽度参数由用户指定。
类似于 DP-Chebyshev，4D 向量构造如下：
T M ( k ) = ∑ r j i < R C X ^ j i ( k ) g M ( r j i ) T_M(k) = \sum_{\mathbf{r}_{ji} \lt R_C} \hat {X}_{ji}(k) g_M(\mathbf{r}_{ji}) T M ( k ) = r ji < R C ∑ X ^ ji ( k ) g M ( r ji ) X ^ ( 0 ) = S ( r ′ ) , X ^ ( 1 ) = x r , X ^ ( 2 ) = y r , X ^ ( 3 ) = z r \hat X(0) = S(\mathbf{r}^{'}), \hat X(1) = \frac{x}{\mathbf{r}}, \hat X(2) = \frac{y}{\mathbf{r}}, \hat X(3) = \frac{z}{\mathbf{r}} X ^ ( 0 ) = S ( r ′ ) , X ^ ( 1 ) = r x , X ^ ( 2 ) = r y , X ^ ( 3 ) = r z g M ( r ) = f C ( r ) ⋅ exp ( − ( r − r M ) ω M ) g_M(\mathbf{r}) = f_C(\mathbf{r}) \ · \exp(-\frac{(\mathbf{r} - r_M)}{\omega M}) g M ( r ) = f C ( r ) ⋅ exp ( − ω M ( r − r M ) ) f C ( r ) = 1 2 cos ( π r R C ) + 1 2 f_C(\mathbf{r}) = \frac{1}{2} \cos(\frac{\pi \mathbf{r}}{R_C}) + \frac{1}{2} f C ( r ) = 2 1 cos ( R C π r ) + 2 1 缩并过程如下：
F ( M 1 , M 2 ) = ∑ k = 0 3 T M 1 ( k ) T M 2 F(M_1,M_2) = \sum_{k=0}^3 T_{M_1}(k) T_{M_2} F ( M 1 , M 2 ) = k = 0 ∑ 3 T M 1 ( k ) T M 2 这里，M 1 M_1 M 1 M M M M ⋅ n t y p e ⋅ ( M ⋅ n t y p e + 1 ) / 2 M \cdot n_{type} \cdot (M \cdot n_{type} +1 ) / 2 M ⋅ n t y p e ⋅ ( M ⋅ n t y p e + 1 ) /2 M M M
